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半導(dǎo)體的摻雜在現(xiàn)代技術(shù)和量子應(yīng)用中扮演重要角色。許多摻雜內(nèi)稟自旋角動(dòng)量，當(dāng)像金剛石這種材料摻雜了深能級(jí)缺陷時(shí)，它允許用光學(xué)的方法激發(fā)缺陷精確的控制自旋狀態(tài)。這些色心能夠和附近的暗態(tài)自旋相互作用，這樣會(huì)造成退相干，但是也提供機(jī)會(huì)去增強(qiáng)量子傳感和儲(chǔ)存技術(shù)。去探索這些相互作用，光探測(cè)磁共振是一種有力的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，提供準(zhǔn)確控制和像金剛石內(nèi)的NV色心一樣的量子態(tài)系統(tǒng)的探測(cè)。ODMR測(cè)試需要高準(zhǔn)確和靈活的微波產(chǎn)生裝置和光脈沖序列，特別是當(dāng)復(fù)雜的時(shí)序和同步是必須條件時(shí)。Swabian儀器的PulseStreamer8/2和TimeTagger設(shè)計(jì)成滿足ODMR實(shí)驗(yàn)的要求。

這個(gè)應(yīng)用手冊(cè)和芝加哥大學(xué)的Awschalom課題組協(xié)力合作，展示該課題組如何利用Swabian設(shè)備PulseStreamer8/2去探測(cè)室溫環(huán)境下的金剛石NV色心的單電子動(dòng)力學(xué)過程。通過傳遞對(duì)于時(shí)間分辨的DEER和Hartmann-Hahn共振實(shí)驗(yàn)必要的準(zhǔn)確脈沖序列，PulseStreamer8/2能夠識(shí)別和解調(diào)單粒子分辨率下的量子系統(tǒng)的復(fù)雜交互。

圖片1：展示光學(xué)探測(cè)磁共振ODMR的一個(gè)實(shí)驗(yàn)設(shè)置。設(shè)置包括一個(gè)用聲光調(diào)制器調(diào)制的激光發(fā)射源和一個(gè)用天線傳輸?shù)哪M調(diào)制同步RF脈沖。樣品的光致發(fā)光用單光子探測(cè)器或者光電二極管探測(cè)，用哪種設(shè)備取決于信號(hào)的強(qiáng)度。PulseStreamer8/2提供準(zhǔn)確度定時(shí)，同步，控制RF脈沖，實(shí)現(xiàn)高級(jí)ODMR實(shí)驗(yàn)。

圖1展示了ODMR測(cè)試的實(shí)驗(yàn)設(shè)置。PulseStreamer8/2產(chǎn)生脈沖樣品去調(diào)制RF開關(guān)和聲光調(diào)制器，并且同步數(shù)據(jù)獲取。用它的8個(gè)數(shù)字和2個(gè)模擬通道，PulseStreamer8/2提供低于50PS的時(shí)間準(zhǔn)確度，確保微波脈沖和激光發(fā)射端的準(zhǔn)確的同步。用戶脈沖樣本可以用支持很多編程語言的PulseStreamerAPI的幾行代碼輕松的定義并且可視化。用PulseStreamer8/2定義和產(chǎn)生脈沖樣本，以及用皮秒時(shí)間分辨率的Swabian設(shè)備TimeTagger進(jìn)行數(shù)據(jù)獲取和分析。

下面我將從NV色心基本實(shí)驗(yàn)思路，闡述高時(shí)間分辨率，低抖動(dòng)，低死區(qū)時(shí)間的流式時(shí)間數(shù)字轉(zhuǎn)換器（TimeTagger）和高采樣率的同步數(shù)字碼型發(fā)生器模擬波形發(fā)生器（PulseStreamer）是如何在此類實(shí)驗(yàn)中是必要的。

利用NV色心測(cè)量磁強(qiáng)度主要有三種方案，一種是Ramsey（拉姆齊）測(cè)量，一種是連續(xù)-ODMR測(cè)量，還有一種是脈沖-ODMR測(cè)量。三種測(cè)量方案的主要區(qū)別在于測(cè)量的激光和微波脈沖序列協(xié)議不一樣。

圖2.Ramsey和CW-ODMR和Pulsed-ODMR的脈沖序列協(xié)議

我們把Ramsey的π/2脈沖，脈沖式-ODMR的π脈沖稱為一種量子操作，和這兩種方案比起來，很顯然連續(xù)式-ODMR沒有涉及到這種量子操作，它是用連續(xù)激光，連續(xù)微波，連續(xù)讀出進(jìn)行測(cè)試的方案。不涉及嚴(yán)格的脈沖式光激發(fā)、微波相位控制、快速光電探測(cè)器、多通道定時(shí)發(fā)生器或開關(guān)，從設(shè)備和實(shí)驗(yàn)上是更易于實(shí)現(xiàn)的，但是由于讀出保真度低，且無法通過擴(kuò)展退相位時(shí)間T* 2來提高靈敏度所以很多時(shí)候不適用于高靈敏度的量子實(shí)驗(yàn)。而靈敏度更高的Ramsey和脈沖-ODMR雖然探測(cè)性能上優(yōu)于連續(xù)-ODMR，但是涉及到信號(hào)發(fā)生器的脈沖序列設(shè)計(jì)，而且要有高精度的脈沖時(shí)間控制。

我們知道拉姆齊π/2脈沖的作用是將電子氮-空位中心的電子基態(tài)從自旋態(tài)|0〉制備出（1/√2）*（（|0〉+|+1〉）自旋態(tài)，該自旋態(tài)下，|0〉和|+1〉是等幅的，反映在布居差上為零。在第二個(gè)π/2脈沖作用后，與磁場(chǎng)強(qiáng)度相關(guān)的信息被編碼到讀出量子態(tài)的布居差上。而第一個(gè)量子操作π/2脈沖是否準(zhǔn)確起到了讓布居差為零的作用，和第二個(gè)量子操作π/2脈沖是否準(zhǔn)確無誤的抵消了第一個(gè)π/2脈沖，就直接影響到了最后的布居差結(jié)果進(jìn)而影響到我們的磁場(chǎng)測(cè)量結(jié)果。而π/2脈沖的作用效果是和脈沖的時(shí)間、頻率相關(guān)的。π/2脈沖持續(xù)時(shí)間與持續(xù)時(shí)間理論值π/2Ω（Ω為拉比振蕩頻率）之間的誤差或者不確定度是造成布居差誤差的重要因素。

同理脈沖式-ODMR的π脈沖的持續(xù)時(shí)間也受到數(shù)字碼型發(fā)生器和模擬波形發(fā)生器時(shí)間精度的限制。除此之外，在實(shí)驗(yàn)人員確定雙能級(jí)量子系統(tǒng)的拉比振蕩頻率時(shí)也需要不斷改變脈沖持續(xù)時(shí)間得到我們的具體頻率。從上述脈沖持續(xù)時(shí)間的實(shí)驗(yàn)精度來說，就對(duì)時(shí)間數(shù)字轉(zhuǎn)換器的時(shí)間精度和同步數(shù)字碼型發(fā)生器模擬波形發(fā)生器的時(shí)間精度提出了相當(dāng)高的要求。另外拉姆齊序列的激光-微波-自由演化-微波-激光，脈沖式-ODMR的激光-微波-激光的序列模式都要求，還要對(duì)各個(gè)控制信號(hào)的彼此時(shí)間間隔，先后關(guān)系做出高精度的控制。拉姆齊兩個(gè)微波脈沖之間的時(shí)間間距更是影響了我們的電子自由演化時(shí)間，為了觀察，分析我們的控制信號(hào)的時(shí)間長(zhǎng)度，和彼此的時(shí)間關(guān)系，一個(gè)高精度，低抖動(dòng)，低死區(qū)時(shí)間的時(shí)間數(shù)字轉(zhuǎn)化器就尤為重要。Time Tagger以2ps的均方根抖動(dòng)，1.5ns的死區(qū)時(shí)間，1ps的時(shí)間分辨率完全可以觀察NV色心測(cè)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)所需要的ns級(jí)別的控制信號(hào)序列。Pulse Streamer以1GSa/s的數(shù)字碼型采樣率，125MSa/s的模擬通道采樣率，1M脈沖可以產(chǎn)生NV色心測(cè)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)所需要的控制信號(hào)序列。兩個(gè)儀器配合幫助實(shí)驗(yàn)人員提供一套完整的儀器解決方案。

此外在光學(xué)讀出階段，探測(cè)器輸出的高速光電轉(zhuǎn)化信號(hào)，應(yīng)完全可以用TimeTagger進(jìn)行讀出。Time Tagger豐富的編程資源和專業(yè)的Time Tagger Lab控制軟件，也對(duì)此類實(shí)驗(yàn)的簡(jiǎn)化和布置有所幫助。

一種被設(shè)計(jì)在專注于電荷狀態(tài)多樣性和非平衡動(dòng)力學(xué)的自旋探測(cè)，通過用NV色心附近與自旋極化相關(guān)聯(lián)的共振探測(cè)方式，去研究金剛石內(nèi)部的單氮原子中心的電荷動(dòng)力學(xué)。NV中心和Ns中心（在自旋為1/2的中性電荷狀態(tài)下稱為P1中心）被限制在同位素純化的金剛石的薄氮δ摻雜區(qū)域中（圖3a）。

利用雙微波信號(hào)發(fā)生器的泵浦-探測(cè)序列，實(shí)現(xiàn)了與NV中心自旋的Ns中心自旋極化，隨后進(jìn)行極化敏感的NV相干性測(cè)量。圖2b展示了脈沖序列協(xié)議，包括用于極化傳輸?shù)?/span>Hartmann‐Hahn列以及隨后用于探測(cè)極化傳輸?shù)?/span>DEER序列。該過程始于Hartmann‐Hahn共振驅(qū)動(dòng)，其中同步微波脈沖同時(shí)施加于NV和Ns自旋系統(tǒng)，從而將光極化的NV中心的極化相干轉(zhuǎn)移到目標(biāo)Ns自旋。在轉(zhuǎn)移之后，Ns自旋中心經(jīng)歷一段自由演化期。接下來，采用雙電子自旋共振（DEER）測(cè)量，利用兩個(gè)微波信號(hào)，將Ns自旋極化映射到NV自旋相干性上。結(jié)果顯示出有限的NV自旋相干性信號(hào)（S_π/2），這表明極化已成功轉(zhuǎn)移到Ns中心。這種NV相干的變化反映了NV熒光的調(diào)制，表明了NV和Ns中心之間的極化傳輸。

圖3：（a）在氮摻雜金剛石層中的氮空位（NV）中心，與Ns缺陷中心強(qiáng)耦合。（b）采用交錯(cuò)激光脈沖和微波脈沖的自旋泵浦探測(cè)脈沖序列。微波通過PulseStreamer8/2進(jìn)行IQ調(diào)制并同步。時(shí)間圖中序列上方的示意圖展示了測(cè)量中涉及的相關(guān)物理原理。（c）當(dāng)極化轉(zhuǎn)移到P1中心時(shí)，通過光學(xué)檢測(cè)磁共振（ODMR）檢測(cè)到的NV中心的反相相干性出現(xiàn)。（d）轉(zhuǎn)移極化信號(hào)與測(cè)量極化信號(hào)之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

圖4：(a)通過NVODMR測(cè)量的自旋檢測(cè)到的Ns中心的電離衰減。自旋泵浦-探針序列顯示在上面。(b)提取的電離衰減，與理論計(jì)算相一致。(c)通過NVDEER測(cè)量的電離后電荷態(tài)衰減。

接下來，該技術(shù)被用于研究非平衡電荷動(dòng)力學(xué)，特別是Ns中心在光照下的電離情況。首先采用Hartmann‐Hahn+DEER序列來測(cè)量Ns在黑暗中的自旋弛豫（圖4a），顯示出T1（弛豫時(shí)間）約為2毫秒，這與先前的體測(cè)量結(jié)果一致，盡管在此情況下測(cè)量的是單個(gè)自旋。當(dāng)用532納米的光照射時(shí)——由PulseStreamer8/2脈沖發(fā)生器控制，且能量足以使電荷電離——觀察到自旋極化更快的弛豫，通過穩(wěn)態(tài)自旋態(tài)有效地測(cè)量了一個(gè)快速過程（電離）。
通過繪制衰減率與激光功率的關(guān)系圖（圖4b），可提取出的電離截面與第一性原理的密度泛函理論計(jì)算結(jié)果一致。此外，在光照條件下，Ns自旋極化態(tài)仍能長(zhǎng)時(shí)間保持，僅在伴隨的電荷被電離時(shí)才衰減——這是一個(gè)新的發(fā)現(xiàn)。最后，測(cè)量了黑暗中的電荷態(tài)衰減（圖4c），通過NVDEER信號(hào)經(jīng)由ODMR檢測(cè)到，發(fā)現(xiàn)電離后的衰減過程緩慢，持續(xù)時(shí)間達(dá)數(shù)百微秒。

本應(yīng)用筆記展示了PulseStreamer8/2能夠?qū)馓綔y(cè)磁共振（ODMR）測(cè)量進(jìn)行高度精確的控制和同步，使其成為復(fù)雜量子實(shí)驗(yàn)中的寶貴工具。芝加哥大學(xué)Marcks等人所展示的實(shí)驗(yàn)結(jié)果不僅為量子傳感和量子比特宿主材料的發(fā)展開辟了新途徑，還突顯了PulseStreamer8/2在探究金剛石表面噪聲源方面的潛力。通過支持對(duì)耦合電荷和自旋動(dòng)力學(xué)的研究——這是NV中心傳感應(yīng)用的關(guān)鍵限制因素——PulseStreamer8/2為基于NV的量子技術(shù)的發(fā)展提供了更深入的見解。